Сравнение каталитических свойств Pt- и Co-катодов в реакции восстановления нитритов до аммиака

Обложка

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ Открытый доступ
Доступ закрыт Доступ предоставлен
Доступ закрыт Только для подписчиков

Аннотация

Исследована электрохимическая реакция восстановления нитритов (NO2–RR) в нейтральном водном электролите, имеющая важное применение, как для будущих процессов синтеза аммиака, так и для эффективной очистки сточных и сельскохозяйственных сбросов. Проведено сравнение каталитической активности (получены результаты выхода по току (Фарадеевской эффективности) и скорости образования аммиака) для благородного (платина) и неблагородного (кобальт) металлов. Электродами-катализаторами служили металлические поликристаллические платина и кобальт. Поверхность катализаторов была проанализирована при помощи сканирующей и оптической микроскопии. Метод потенциодинамических кривых служил для предварительного выявления потенциала синтеза аммиака и оценки плотности тока синтеза. Были получены значения выхода по току (Фарадеевская эффективность, FE) и скорость образования аммиака при выбранных пяти значениях плотностей тока. Было обнаружено, что более эффективным является кобальтовый катод (FE ≈ 99%, скорость образования (NH3) = 2.4 мкмоль ч–1 см–2), что превышает значения для платинового катода (FE = 88.1%, скорость образования (NH3) = 0.4 мкмоль ч–1 см–2). Была определена электрохимически активная поверхность рабочих электродов-катализаторов. Объяснение такой активности катализаторов дано согласно результатам работы, которые демонстрируют, что катод из неблагородного металла может быть более эффективным для NO2–RR, чем платиновый катод.

Полный текст

Доступ закрыт

Об авторах

И. И. Кузнецова

Московский государственный университет им. М. В. Ломоносова

Email: lmkustov@mail.ru

Химический факультет

Россия, 119991, Москва

О. К. Лебедева

Московский государственный университет им. М. В. Ломоносова

Email: lmkustov@mail.ru

Химический факультет

Россия, 119991, Москва

Д. Ю. Культин

Московский государственный университет им. М. В. Ломоносова

Email: lmkustov@mail.ru

Химический факультет

Россия, 119991, Москва

Л. М. Кустов

Московский государственный университет им. М. В. Ломоносова; Институт органической химии им. Н. Д. Зелинского Российской академии наук

Автор, ответственный за переписку.
Email: lmkustov@mail.ru

Московский государственный университет им. М. В. Ломоносова, Химический факультет

Россия, 119991, Москва; 119991, Москва

Список литературы

  1. Makepeace J.W., He T., Weidenthaler C. et al. // Int. J. Hydrogen Energy. 2019. V. 44. P. 7746. https://doi.org/10.1016/j.ijhydene.2019.01.144
  2. John J., MacFarlane D.R., Simonov A.N. // Nat. Catal. 2023. V. 6. P. 1125. https://doi.org/10.1038/s41929-023-01060-w
  3. Lebedeva O., Kultin D., Каlenchuk A., Кustov L. // Curr. Opin. Electrochem. 2023. V. 38. P. 101207. https://doi.org/10.1016/j.coelec.2022.101207
  4. Imamura K., Kubota J. // Sustainable Energy Fuels. 2019. V. 3. Р. 1406. https://doi.org/10.1039/C9SE00049F.
  5. Shao J., Jing H., Wei P. et al. // Nat. Energy. 2023. V. 8. Р. 1273. https://doi.org/10.1038/s41560-023-01386-6
  6. Murphy E., Liu Y., Matanovic I. et al. // Nat. Commun. 2023. V. 14. Р. 4554. https://doi.org/10.1038/s41467-023-40174-4
  7. Bai L., Franco F., Timoshenko J. et al. // J. Am. Chem. Soc. 2024. V. 146. Р. 9665. https://doi.org/10.1021/jacs.3c13288
  8. Jiang Z., Wang Y., Lin Z. et al. // Energy Environ. Sci. 2023. V. 16. Р. 2239. https://doi.org/10.1039/D2EE03502B
  9. Kuznetsova I., Lebedeva O., Kultin D. et al. // Int. J. Mol. Sci. 2024. V. 25. Р. 7089. https://doi.org/10.3390/ijms25137089
  10. Jiang Z., Wang Y., Lin Z. et al. // Energy Environ. Sci. 2023. V. 16. Р. 2239. https://doi.org/10.1039/D2EE03502B
  11. Petrii O.A., Safonova T.Ya. // J. Electroanal. Chem. 1992. V. 331. Р. 897. https://doi.org/10.1016/0022-0728(92)85013-S
  12. Xiang J., Qiang C., Shang S. et al. // Adv. Funct. Materials. 2024. Р. 2401941. https://doi.org/10.1002/adfm.202401941
  13. Zhao H., Xiang J., Sun Z. et al. // ACS Sustainable Chem. Eng. 2024. V. 12. Р. 2783. https://doi.org/10.1021/acssuschemeng.3c07388
  14. Wang F., Xiang J., Zhang G. et al. // Nano Res. 2024. V. 17. Р. 3660. https://doi.org/10.1007/s12274-023-6261-2
  15. Wang F., Zhao H., Zhang G. et al. // Adv. Funct. Materials. 2024. V. 34. Р. 2308072. https://doi.org/10.1002/adfm.202308072
  16. Wang F., Shang S., Sun Z. et al. // Chem. Eng. J. 2024. V. 489. Р. 151410. https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.151410
  17. Xiang J., Zhao H., Chen K. et al. // J. Colloid Interface Sci. 2024. V. 653. Р. 390. https://doi.org/10.1016/j.jcis.2023.09.095
  18. Xiang J., Zhao H., Chen K. et al. // Ibid. 2024. V. 659. Р. 432. https://doi.org/10.1016/j.jcis.2024.01.013
  19. Wan Y., Du W., Chen K. et al. // Ibid. 2023. V. 652. Р. 2180. https://doi.org/10.1016/j.jcis.2023.09.071
  20. Wu T., Zhang F., Wang J. et al. // Dalton Trans. 2024. V. 53. Р. 877. https://doi.org/10.1039/D3DT03808D
  21. Li Y., Ouyang L., Chen J. et al. // J. Colloid Interface Sci. 2024. V. 663. Р. 405. https://doi.org/10.1016/j.jcis.2024.02.153
  22. Qu Y., Guo Y., Chu K. // Inorg. Chem. 2024. V. 63. Р. 78. https://doi.org/10.1021/acs.inorgchem.3c04194
  23. Zhang Y., Wan Y., Liu X. et al. // iScience. 2023. V. 26. Р. 107944. https://doi.org/10.1016/j.isci.2023.107944
  24. Dima G.E., De Vooys A.C.A., Koper M.T.M. // J. Electroanal. Chem. 2003. V. 554–555. Р. 15. https://doi.org/10.1016/S0022-0728(02)01443-2
  25. De Groot M.T., Koper M.T.M. // J. Electroanal. Chem. 2004. V. 562. Р. 81. https://doi.org/10.1016/j.jelechem.2003.08.011
  26. Lebedeva O., Zakharov V., Kuznetsova I. et al. // Chem. – Eur. J. 2024. V. 30. Р. e202402075. https://doi.org/10.1002/chem.202402075
  27. Adalder A., Mitra K., Barman N. et al. // ChemRxiv. 2024. https://doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-v8chs

Дополнительные файлы

Доп. файлы
Действие
1. JATS XML
Скачать
2. Рис. 1. Оптические снимки поверхности платинового (a–c) и кобальтового (г–е) рабочих электродов при различных увеличениях.

Скачать (914KB)
Метаданные
3. Рис. 2. Снимки сканирующей электронной микроскопии поверхности платинового (a) и кобальтового (б) рабочих электродов.

Скачать (598KB)
Метаданные
4. Рис. 3. Потенциодинамические кривые, полученные для платинового электрода при скорости развертки потенциала 50 мВ с-1 в фоновом нейтральном электролите в отсутствие и в присутствии нитрита (a) и увеличенный фрагмент с указанием выбранных значений потенциала (б).

Скачать (260KB)
Метаданные
5. Рис. 4. Фарадеевская эффективность (a) и скорость выхода по NH3 (б) при различных плотностях тока рабочего электрода.

Скачать (330KB)
Метаданные
6. Рис. 5. Измерение электрохимически активной поверхности: емкости двойного электрического слоя (a), циклические потенциодинамические кривые при различных скоростях развертки для вычисления емкости двойного электрического слоя платинового (б) и кобальтового (в) рабочих электродов.

Скачать (403KB)
Метаданные

© Российская академия наук, 2025